आचार्य अत्रे यांना पुणे नगरपालिकेच्या निवडणुकांपासून निवडणुकीचा अनुभव होता. संयुक्त महाराष्ट्र आंदोलनातील त्यांच्या मोलाच्या कामगिरीमुळे विधानसभा निवडणुकीत त्यांना सहजगत्या यश प्राप्त झाले. १९६२ मध्ये त्यांनी एकाच वेळी मुंबईतील दादर मतदारसंघातून विधानसभेची आणि पुणे शहरातून लोकसभेची निवडणूक लढविली.

महाराष्ट्र राज्याची स्थापना होऊन त्यावेळी दोन वर्षे झाली होती. संयुक्त महाराष्ट्र समितीतील बहुतेक घटकपक्ष वेगळे झाल्याने संपूर्ण महाराष्ट्र समितीचे सामर्थ्य पूर्वीसारखे उरले नव्हते. त्यामुळे दादरमधून विधानसभेवर विजयी झालेले आचार्य अत्रे पुणे लोकसभा मतदारसंघातील निवडणुकीत तिसऱ्या क्रमांकावर गेले. कॉंग्रेसचे शंकरराव मोरे, प्रजासमाजवादी पक्षाचे ना. ग. गोरे आणि जनसंघाचे जगन्नाथराव जोशी या तीन दिग्गजांशी त्यांचा सामना होता. शंकरराव मोरे १ लाख १५ हजार ४०२ मते मिळवून विजयी झाले. १९५७ च्या लोकसभा निवडणुकीत विजयी झालेले ना. ग. गोरे यांना ६६ हजार ९९६ एवढीच मते मिळून पराभव पत्करावा लागला. आचार्य अत्रे यांना ५८ हजार ८६२ मते मिळाली. जनसंघाचे जगन्नाथराव जोशी यांना २६ हजार ७५५ मते मिळाली. पराभव झाला तरी जनसंघासारख्या अखिल भारतीय पक्षाच्या उमेदवारापेक्षा दुप्पटीहून अधिक मते मिळाल्याचे समाधान आचार्य अत्रे यांना लाभले. या निवडणुकीत जाहीर सभांपेक्षा पदयात्रांवर त्यांचा भर अधिक होता.

१९६२ मधील लोकसभा निवडणुकीतील पराभवामुळे खचून न जाता आचार्य अत्रे यांनी १९६७ मध्ये मध्य मुंबईतून रिपब्लिकन पार्टी ऑफ इंडियाच्या तिकिटावर निवडणूक लढविली. या तिरंगी लढतीत त्यांचे प्रतिस्पर्धी होते कॉंग्रेसचे आर. डी. भंडारे आणि अपक्ष बी. सी. कांबळे. हे दोघे दलित नेते विरोधात असले तरी रिपब्लिकन पार्टी ऑफ इंडियाच्या पाठिंब्यामुळे अत्रे यांनी या लढतीत चांगली मते मिळविली. भंडारे विजयी झाले तरी त्यांना अत्रे यांच्यापेक्षा केवळ सात हजारांचे मताधिक्‍य प्राप्त झाले. भंडारे यांना १ लाख ५८ हजार ६०, अत्रे यांना १ लाख ५१ हजार ८ आणि बी. सी. कांबळे यांना ३८ हजार ४०० मते मिळाली. ‘मराठा‘मधील प्रसिद्धी लोकसभेच्या दोन्ही निवडणुकांत आचार्य अत्रे यांना यश देऊ शकली नाही.